Gnarls Barkley es una colaboración musical entre el músico y productor Danger Mouse (Brian Burton) y el cantante/rapero Cee-Lo (Thomas Callaway). Ambos son estadounidenses y poseen una extensa carrera previa por separado.

La colaboración comenzó mediante el envío de cintas grabadas entre ambos en las que Danger Mouse aportaba la base musical y Cee-Lo cantaba sobre dicha base. Este intercambio generó en primer lugar el single Crazy. Este single se convirtió en el primero que alcanzaba el primer puesto de los charts ingleses 2 de abril de 2006 vendiéndose tan solo mediante descargas de internet. La composición cuenta con un sampleado de la canción «Last Man Standing» compuesta en 1968 por los hermanos Gianfranco y Gianpiero Reverberi y permaneció nueve semanas en lo alto de las listas inglesas (hasta que el dúo decidió retirarlo para que no agotase al público). Finalmente el primer disco de Gnarls Barkley vería la luz el 24 de abril de 2006 en el Reino Unido y el 9 de mayo del mismo año en Estados Unidos.